近日，山东大学环境科学与工程学院高宝玉教授团队许醒教授在单原子双反应中心类芬顿化学研究方面取得新进展。相关研究以“Iron Single-Atom Based Double-Reaction-Center Catalysis Triggers Internal-Driven and External-Driven Pathways for Green Fenton-like Chemistry”为题发表在Angewandte Chemie International Edition。许醒教授为该论文通讯作者，学院博士研究生田青柏为第一作者，山东大学为第一完成单位和独立通讯作者单位。
图一 基于铁单原子DRCs催化剂的内驱动/外驱动体系去除新污染物示意图
新污染物因其极强的环境持久性、生物毒性和化学稳定性，在水环境中难以实现自然降解，对水环境安全和人类健康构成严重威胁。基于贫/富电子微区的双反应中心（DRCs）催化体系能够在低氧化剂乃至零氧化剂条件下高效选择性地降解各种新污染物，符合绿色可持续发展的环境治理需求，因此受到越来越多的关注。然而，在低氧化剂或零氧化剂添加的情况下，其电子迁移机制的微观解释往往受到吸附、溶解氧活化等干扰过程的影响。为解决这一问题，该团队设计了具有精确配位结构的铁单原子DRCs催化剂，系统研究了其在内驱动DRCs体系（零氧化剂添加）和外驱动DRCs体系（低氧化剂添加）中的电子迁移机制。通过同步辐射、降解产物分析、电化学反应及DFT计算等多种研究手段的协同应用，发现内驱动DRCs体系中，铁单原子作为主要电子受体，能够从污染物中捕获电子，从而实现零氧化剂条件下的高效降解。这一催化机制在DRCs体系中具有普适性，但容易被传统的污染物吸附及被溶解氧活化过程所掩盖。相比之下，外驱动DRCs体系中，污染物的电子既可转移到氧化剂上，也可转移到铁单原子上，涉及自由基和电子转移过程。此外，该团队还设计了两种基于内驱动和外驱动DRCs机制的可持续运行催化反应装置，实现了新污染物的长期稳定去除。
图二 基于内驱动/外驱动DRCs机制的可持续运行催化反应装置
上述研究工作系统完善了内驱动和外驱动DRCs体系实现新污染物高效降解的核心催化机制。相关研究工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学优秀青年基金等项目的支持。
来源： 山东大学
