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吴莫愁2012年，参加浙江卫视歌唱选秀节目《中国好声音》的比赛，盲选时演唱英文歌曲《PriceTag》，并加入庾澄庆组；同年9月28日，在经过多轮淘汰赛后，最终获得《中国好声音》庾澄庆组冠军、全国总决赛亚军；比赛期间，她还演唱了《美丽笨女人》、《流星雨》等歌曲；同年11月，推出与庾澄庆合唱的歌曲《我要给你》；随后，参加中央电视台音乐节目《梦想合唱团》，并担任上海队队长；同年12月10日，获得“现代中国梦庆典活动”亚洲新锐热力新人奖；同年12月13日，获得“中国魅力榜颁奖盛典”异色之魅大奖。
2013年，客串张一白执导的贺岁喜剧电影《越来越好之村晚》，这是她的首部电影作品；同年3月，推出首支个人单曲《爱爱爱爱》，并作为喜剧电影《厨子戏子痞子》的推广曲；同年4月，获得“第17届全球华语榜中榜音乐大典”最具人气能量歌手奖；同年5月12日，获得“中国现代时尚20年颁奖盛典”现代时尚明星人物奖；随后，推出个人单曲《就现在》；同年7月24日，担任庾澄庆上海演唱会的表演嘉宾，并与庾澄庆合唱歌曲《我要给你》；同年8月24日，参加浙江卫视“中国蓝5动梦想晚会”，并演唱歌曲《我相信》；同年9月，受邀参加“纽约时装周”。
2014年4月13日，获得“第14届音乐风云榜年度盛典”组委会主席奖、最佳新人奖；同年4月，推出首张个人音乐专辑《无所不在》，收录包括《小女孩的花花世界》、《SuperMO》等在内的12首歌曲；同年7月，与古天乐、郭采洁合作主演爱情微电影《2014乐事谁是你的菜》；同年11月，推出个人单曲《宠爱》
